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陈璧君、陈耀祖姐弟的行程路线是：经香港、马尼拉，过太平洋，到美国檀香山，然后去三藩市，经美国南部一些城市去古巴，再经美国中部一些城市，最后到加拿大。每到一处，都有当地的国民党总支部或党员负责人予以接待和协助募捐，在美国活动的主要负责人是黄滋，在加拿大活动的主要负责人是刘芦隐和李佩书。足迹所至，除募捐外，还同各地的国民党同志，均有诚挚之接洽。当地华侨中不少人生活并不富裕，每天要从事繁重的劳动，陈璧君就利用晚上的时间，去各处讲演宣传。他们听说是为执信学校筹款，几乎无人不捐，这些海外赤子，出于一片爱国之心，把平时节省下来的钱，都资助了国内的革命斗争。上海《民国日报》1923年11月21日，刊登了一篇名叫高华的人的来信，介绍陈璧君在加拿大云市的活动情况。陈璧君和陈耀祖在马素陪同下，由美国来到云市，由该地国民党总干事刘芦隐负责接待。
第二天，先去拜访了华侨各团体，有中华会馆、同福堂、陈颖川堂及各教会。陈璧君身穿宝蓝绮霞缎衣裙，容貌端庄，华侨万人空巷，争瞻风采。下午，总支部又在万国酒楼举行欢迎会，陈璧君发表演说，谓执信学校，采用美国新学制，专以实施良好之国民教育为宗旨。因陈炯明破坏该校，故来募捐。陈耀祖和马素也发表了演讲。
1923年11月2日，陈璧君一行在海外活动了半年之后，回到了上海。此次募捐活动，远涉重洋，历经辛苦，取得了显著成绩，共筹款30余万元，解决了国民党人的经费困难，也有了创办黄埔军校的经费，孙中山十分高兴。这次募捐活动，也大大提高了陈璧君在国民党中的声誉。
当孙中山决定改组中国国民党、召集重要干部讨论制定三大政策时，汪精卫开始持怀疑的态度。汪虽在公开场合表示积极拥护，但对联共，特别是接纳共产党员加入国民党，则执意反对。他说：“共产党如果羼入本党（国民党），本党的生命定要危险。譬如《西游记》上说，孙行者跳入猪精的腹内打跟头，使金箍棒，猪精如何受得了。”但是，当孙中山确定了三大政策，形势不可逆转时，汪精卫又改变了态度，大力讴歌改组，宣称：“中国国民党改组，对于本党，实在是起衰振废的良剂”：“国民革命，看看就要告成了。”他把自己置于国民党内反对和赞成改组的两派人之间，左右逢源，这使他受益匪浅。10月19日，汪精卫与廖仲恺、张继、戴季陶、李大钊等，被孙中山委为国民党改组委员。25日，孙中山组织国民党临时中央执行委员会、执行委员及候补执行委员，汪精卫同李大钊、古应芬等被派为候补委员，并负责起草党纲、章程，筹备召开全国代表大会。28日，国民党临时中央执行委员会正式成立，并召开一次会议，汪被推举为上海执行部委员。
陈璧君由美洲回来后，在上海小住数日，于1923年底回到广州。汪精卫仍留在上海，和廖仲恺等人一起，筹组国民党上海执行部，1924年1月6日才返回广州。1月20日，国民党第一次全国代表大会在广州召开，孙中山亲自主持，汪精卫与胡汉民、林森、谢持、李大钊均为大会主席团成员，陈璧君被指定为三个妇女代表之一（其他二人为何香凝、唐允恭）。1月25日上午，汪精卫在大会上报告《中国国民党章程》修改案。1月28日上午，汪精卫在大会上以章程审查委员会主席身份，就跨党问题发言。谓：“曩者吴稚晖、李石曾、张溥泉诸君都是无政府党，我们已承认他们为国民党员，如何对于共产党员，又不允许他，这是什么道理？且党章上已有纪律专章，对于党员违反党义有所制裁，则党员跨党一层亦可不必过虑，且从前既以许之，固经过慎重考量，矧共产党又系国际，更何碍于本党乎？”汪精卫还发表《中国国民党何以有此次宣言》一文。谓：“在今日之环境中，我们在精神上有一种说不尽的苦痛：便是中国的现状和我们的主义不能相合，不但不能相合，而且相反。所以不能一致的最大原因，是革命党和群众还没有真正密切地结合。革命党如何能和群众做真正密切的结合呢？第一要训练革命党自己，第二要向群众宣传。根据这训练和宣传两个理由，中国国民党才有此次的宣言。大会通过了宣言，实现了国共合作。”会议选举了国民党第一届中央执行委员会和监察委员会，汪精卫当选为中央执行委员，陈璧君当选为中央监察委员，夫妻双双进入了国民党最高领导层。
国民党“一大”决定在上海、北京、武汉等地设立执行部，由中央各执委分头负责，指定汪精卫、胡汉民、于右任等人负责上海执行部。2月10日，汪精卫偕胡汉民离广州，经香港乘轮船往上海。21日广东大学筹备成立，汪精卫被聘为筹备委员。2月，汪精卫再次被选为广东教育会会长。3月与胡汉民联名，以国民党上海执行部名义，发表重要声明，批驳所谓国民党“赤化”的谣言。谓：“国民党之惟一职任，在领导全国人民做反抗军阀及帝国主义之运动。鉴于历年之失败，欲重新整齐其纪律，坚强其组织，以应全国国民革命之需要。所有宣言章程及今后一切行动，均有明文及事实可以考证，全国各界，静以察之可也。”6月8日，应孙中山之召，汪精卫乘船由上海往广州。11日抵广州，当即赴国民党中央执行委员会报告上海党务情况，旋同廖仲恺往大本营谒孙中山，陈述一切。6月16日，黄埔军校举行开学典礼。
汪精卫同孙中山、胡汉民、廖仲恺等出席，并代表中央执行委员会宣读祝词。谓：“三民五权，革命宗旨；谁欤实行？
责在同志。民国肇造，倏逾周纪，纷乱相寻，吾党所耻。誓竭血诚，与众更始，尽涤瑕秽，实现民治。军校权舆，革命所系，觥觥诸君，忠义勇起。勤于所事，以继先烈，以式多士，披坚执锐，日进无已。谨贡清言，愿同生死。“6月20日，戴季陶请辞国民党中央宣传部长职，汪精卫受命代理，协助孙中山领导国民革命。这时，陈璧君之次女汪文恂已在广州出生。9月初，陈璧君受汪精卫之托，专程由广州去上海，请吴稚晖等人出面，调停孙中山和陈炯明的关系，以便利用陈的兵力援助北伐。此时，吴稚晖在上海永安公司后面闲居，陈璧君讲明来意后，吴也乐于出面，就和陈璧君一起乘英国邮轮返回广州，住在汪家。与汪商谈后，吴去海丰汕尾见陈炯明，陈炯明表示：大局形势未明，不得不沉机观变，但一定打吴佩孚。吴回广州后，于9月16日偕邹鲁去韶关，谒见孙中山。孙表示：陈炯明一定要写悔过书；如不写，就立即出兵福建，为北伐声援。这两条陈都不答应，致使这次调停失败。吴稚晖又在汪家住了数日，返回了上海。广州商团叛乱后，10月11日，汪精卫与许崇智、廖仲恺、蒋介石、陈友仁、谭平山等被孙中山指派为革命委员会全权委员，负责弭平商团叛乱，并设法收回关余，汪精卫还于27日在广州《民国日报》上发表《帝国主义与广东人》一文。指斥商团勾结英国殖民主义者，反对本国政府，制造叛乱。
1924年10月，第二次直奉战争战事正酣之际，冯玉祥在北京发动了震惊全国的“北京政变”。之后，冯玉祥、张作霖、段祺瑞各怀着不同的政治目的电邀孙中山北上共商国事，孙中山为求得全国统一，不顾个人安危，毅然决定应邀北上。并指派汪精卫、发动“北京政变”的冯玉祥。
陈璧君夫妇随行。11月2日，汪精卫奉孙中山命草拟《北上宣言》。汪所任中执委常委由邹鲁代理，宣传部长由秘书陈扬煊代理。8日，汪精卫发表时评《一封努力革命的电报》，称赞冯玉祥请孙中山北上之电报，充分显示了革命党人的真面目，这次驱逐曹锟、吴佩孚，完全是为了扫除革命进行的障碍物。12日，汪精卫夫妇先去香港准备一切。第二天，孙中山偕宋庆龄等离开广州，经香港乘船北上，17日抵上海。经研究决定，派汪精卫、陈璧君和于右任乘火车先行北上，与冯玉祥、段祺瑞、张作霖等联络。11月孙中山偕宋庆龄、李烈钧、戴季陶、黄昌谷等取道日本，转赴北京。11月24日，孙中山致电在大连的汪精卫夫妇称：“准11月30日坐北岭丸自神户出发，计程12月4日到天津”，要他们去天津迎候。26日，汪氏夫妇由大连乘长平丸抵天津。12月4日，孙中山一行准时抵天津，汪精卫等陪同孙中山会见了在天津的张作霖。后因孙中山在天津病倒，滞留到31日才去北京。北京各界十多万人冒着严寒，欢迎这位中国民主革命的先行者和伟大的爱国者到来。
汪精卫夫妇随同孙中山到京后不久，孙中山即病重不能理事，住进了医院。为了便于领导，特指定在京的中央执行委员组成中央政治会议，由汪精卫负实际领导责任。为了反对段祺瑞的善后会议，汪精卫还为召开国民会议促成会而忙碌。这时，陈璧君、何香凝主要是协助宋庆龄照顾孙中山治病。
抱病北上的孙中山抵达天津时与宋庆龄的留影。
孙中山本来是抱病起程，又因旅途辛劳和对段祺瑞政府继续卖国痛恨，加速了病情的恶化。到北京后，他提议由汪精卫、李石曾、于右任、李大钊等为委员的广州国民党中央政治委员会，移北京处理一切政治事务。孙中山虽还在病榻上坚持处理公务，但更多的则是由汪精卫代之办理外事，接待宾客，发表谈话，汪俨然成了孙中山的代言人。
孙中山病情日趋恶化，国民党人商议预备遗嘱，待病危时再请病人签字。2月24日下午3时，汪精卫、孙科、宋子文、孔祥熙等受国民党诸同志所托，至先生病榻前请求留下遗嘱，孙中山展目环视。说：“你们有什么话可说？”汪精卫答道：“1月26日先生进入病院时，许多同志说，应请先生留些教诲之言，俾资遵循。如先生之病迅即痊愈，固无论矣，设或不痊愈，吾等仍可永远听到先生之教训。我们固知先生有力量以抗病魔，我们也愿助先生以抗病魔。但也想趁先生精神较佳时，留下教诲，则十年二十年后，仍可受用。”中山先生说：“我病如克痊愈，则所言者甚多，设使不幸而死，由你们任意去做，又有什么可说的！”
汪精卫答：“先生之病不久当可痊愈，只恐调养须时太久，难以处理公务，而本党又处在重要时期，行动不能有一刻停滞，还请先生早赐教诲，以便我们遵守，以利党务进行为是。”中山先生说：“我若留下话给你们，诚有许多危险。
当今无数敌人正在围困你们，我死后，他们更会向你们进攻。甚至必有方法令你们软化。如果你们不被敌人软化，强硬对抗，则又必将被加害，危险甚大，故吾仍以不言为佳，则你们应付环境，似较容易。如我必定说出，汝等将更难对付险恶之环境！如此，我还怎么说呢？“汪精卫说：”我们追随先生奋斗数十年，从未巧避危险，此后危险何畏？从�