面包往口里送，结果将面包屑撒得一路都是。晚上十一点半钟他才进晚餐。然后坐下来读书，或者给表妹哈丽艾特写信，将自己最新的思想和读书心得告诉对方；要不就继续同霍格讨论卢梭、伏尔泰或洛克、休谟的思想。在后一种情况下，几乎总是他在“单练”。到学院的大钟敲响凌晨三点时，头昏脑胀的霍格终于打熬不住，回自己的房间睡觉去了，撇开兴致正浓的演讲者独自去神思遐想那宇宙的奥秘和人生的意义。
他把自己的房间布置得象一个小型实验室，里面堆满了各种各样的器皿和进行化学、物理实验的用具，如原电池、空气泵、发电机、显微镜、炸药、蒸馏器、玻璃瓶和试管。霍格有一次在他的房间喝茶时，发现茶杯底有一枚被硫酸溶去一半的银先令。从此他喝茶再也不敢问津雪莱的杯子了。
当时，大学里流行的是以神学为基础的经院哲学，课堂上充斥的大多是这种讲义。这种枯燥乏味、毫无生机的课程令学生望而生厌。他们本是贵族出身，有的是金钱和时间，于是便去纵酒、饮宴，从事时髦的体育活动或同欢情女子周旋。也有一些教师和学生治学严谨，崇尚科学，他们追求真理、正义，具有强烈的使命感和社会责任感。他们反对因循守旧的思想，质疑宗教的本质，对走入死胡同的经院哲学和冥顽不化的学校当局投之以鄙视和轻蔑。雪莱很快就成为这群具有进步思想的知识群中的一员，曾同他们一起参与了要求释放爱尔兰的爱国者费涅特的斗争。但他比他们走得更远。
向蒙昧宣战
科学总是蒙昧的宗教神秘主义的敌人。对自然科学的强烈兴趣大大拉开了雪莱与宗教的距离。旁观者清，他日益看透了宗教的“庐山真面目”。这一时代也正是整个欧洲大陆和北美以及世界其他国家动荡不定的时候。空想社会主义获得了广泛的传播；爱尔兰和苏格兰的人民，都在为自己的民族独立和自由而斗争；而英国各大工业城市里，工人们也正在自发地组织起来，破坏机器，反对工厂主，抗议现代文明对他们生存权利的剥夺。现实经验的启蒂和对法国启蒙作家著作以及本国进步哲学家葛德汶著作的大量阅读，使雪莱终于摆脱了传统的宗教观念，接受了自由、民主、和平以及无神论的思想。1810年11月，他发表了政治诗集《玛格丽特·立科尔逊及遗稿》。玛格丽特·立科尔逊是一名裁缝，1786年时，因谋刺英王乔治三世未遂，而被关进了疯人院，幽禁在贝德兰。雪莱假借她的名义写作，既表明了他对这位勇敢的女士所持有的敬意，更酣畅淋漓地表达了自己的现实政治观点。在诗歌中，他诅咒了给世界带来死亡和毁灭、给人民带来创伤和灾难的战争，认为这是各国统治者的野心、权力和贪欲结合起来的恶果。他在诗歌中谴责君权统治，讴歌人类平等的理想，呼唤和平的到来：
君王的笑象四月的阳光一样短暂——
君王只是粪土——神圣的一天终会来到，人类将一律平等，君权的统治将瓦解冰消。
君主手中所持的王笏将被剥夺，血腥的剑将从武士的掌中失落。
哦，和平，温柔的和平，何时来归，难道你美妙的倩影果真一去不复飞回！
他在诗中呼吁，“要把那万恶的根源清除，还给世界以本的和平、爱情和淳朴”。
热血澎湃的青年人，总希望把自己的情感和思想与他亲密的同龄人共同分享。雪莱迫不及待地把自己的最新成果，源源不断地以书信的形式，输送给姐姐伊丽莎白和他亲爱的表妹哈丽艾特。这些信件也被两家的家长看到了。读到满纸洋溢的反宗教热情和无神论的思想，他们大为惊恐不安。雪莱的父亲对女儿们严下饬令，不准跟大逆不道的哥哥来往，不准听他的胡说八道。哈丽艾特的父母也断然撕毁了婚约，他们不愿让自己的女儿嫁给一个违背习俗、不信宗教、前途凶险的疯子。虽然想到女儿们将失去大笔财产及男爵夫人的地位而不免有些心痛肉痛，但一看到女儿俏丽的容貌，他们又不禁释然：女儿不愁嫁不到一个好的去处；女婿总是循规蹈矩、行事谨慎的人来得稳妥可靠。生性喜爱服从的乖乖女顺从了父母的意旨。当雪莱假期中再回到家里时，他看到的是哈丽艾特冷漠无情的面孔，是弟妹们畏葸不前、躲躲闪闪的眼光。一腔热情、乘兴而来的雪莱心凉如冰，悲痛无名。他的人生信念是真诚、纯洁和美，他也把自己的全部真诚纯洁的爱献给了哈丽艾特。他不明白爱情为何要受到世俗偏见的玷污和家长的粗暴干预，他不明白自己从认真观察和思考中获得的新鲜思想为何竟会使自己丧失享有亲情和爱情的资格。姐姐伊丽莎白一如既往地忠心支持着他，这使他略觉宽慰。但一想到失去了哈丽艾特的爱情，清纯的初恋已不复存在，他就悲愤填膺，痛不欲生。他在村外的墓地上 （那是他从前常常同恋人戏耍盘桓的地方）漫无目的地徘徊了大半夜。凌晨回到家中后，他取出各种毒药，将一枝子弹上了膛的手枪放在床边，准备就此离开人间；但当他想到心爱的姐姐伊丽莎白如果发现他的尸体该会多么悲伤时，他放弃了自杀的念头。
永远替别人着想
品格高尚、纯朴的雪莱永远想到的是别人而不是自己。在他自身痛苦的时候，他首先想到的是不要给他人带来伤害。他想到，应该让姐姐伊丽莎白同自己的好朋友霍格订婚。于是，他为他俩牵线搭桥，将伊丽莎白和霍格写的诗歌互相转给对方。他还想把与姐姐从未谋面的霍格请到费尔德庄园来。只是因为他父亲蒂莫西先生的恨屋及乌，使他的这一良好计划未能实现。
雪莱这种永远为他人着想的高尚善良的人格和乐于助人的博爱精神，在他的一生中都得以贯彻体现。在他后来被牛津大学开除的时候，为了使他的几个姐妹受惠，他自愿放弃了继承父亲产业中较大份额的权利。他每年得到的一千镑生活费，大部分他都用来周济穷人和替那些处于窘迫境地中的作家偿还债务。邻近的穷人总是定期地到他家来领取生活救济金；如果他们没有来，他就把钱送上门。有一次，他看到街上一个穷苦的妇人穿着破烂的鞋子，就把自己的鞋子脱下来递给她，而自己则赤着脚去探望病人。看到穷人经常生病而自己无能为力，他就去伦敦的几家医院学医，结果染上一场重病差点死去。1817年，他在看护穷苦的病人时感染了结膜炎，这种病后来折磨了他很久。
他不会游泳。当他在日内瓦居住的时候，有一次，他同拜伦荡舟湖上，面临翻船的危险，他拒绝别人的救援。后来他写道：“我面对这种死亡迫近的前景，体验到一种错综复杂的心情，其中掺和着恐怖，十分强烈，却并不占上风。如果我是单独一人，我感受到痛苦就会轻一些，但是，我知道我同伴会努力救我；当我想到他的生命有可能由于救助我而遭遇不测，我就羞愧地无地自容。”
即使在自己处于死亡危险的时候，他唯一担忧的是救助自己的人的生命。雪莱就是这样一位古今罕有的诗人！他自己就是一首伟大而美丽的诗。
我行我素
摇篮变成地狱
1811年寒假过后，雪莱带着巨大的身心创作，疲惫不堪地回到牛津大学。但这并没有使他的思想有任何动摇。就象拜伦在遇到现实的挑战时会亢奋地拔出宝剑，瞪大血红的眼睛，冲上前去与敌人死命拼搏，雪莱也以其年轻人特有的那种不屈服于压力和挫折的顽强精神，咬紧牙关，埋头苦干。他加快步伐，完成了他那本讨伐宗教的檄文 《无神论的必然性》，并在那年（1811）3月匿名出版。为了让自己的思想广泛传播，履行一个热血青年影响社会、改造社会的神圣职责，他把这本小册子寄给了全英国的大学校长，各学院的主任、学长和学监，上议院有议席的主教；还寄了一本给英国副首相，并在信封里附上了自己未经乔装的笔迹署写的贺辞。他还把这本书放在牛津书店的陈列橱窗里，以每册六便士的价格出售。
任何一种新事物、新思想，在它刚问世的时候，总是会受到保守势力的怀疑、猜忌、压制和迫害，更何况这是向几百年的神学思想体系宣战。牛津大学当权的那些道貌岸然的清教徒们早就看不惯雪莱留长发、着“奇装异服”，容不得他那独往独来、高傲不驯的个性；这次更是恼羞成怒，一下子撕破他们那标榜学术自由、民主的假面纱。他们把雪莱召去，当即宣布了开除他的决定。这意味着他不仅失去了继续学习的资格，而且永远断送了进入其他高校学习的机会。他的朋友霍格出于对这种野蛮行径的愤慨，去为雪莱辩护，结果也为学校当局开除。学校本是培养人才、传播知识和科学思想的摇篮，但是反动统治者魔爪的控制也会使它成为扼杀人才、窒息思想的地狱。
雪莱被牛津大学开除的消息传到了费尔德庄园，蒂莫西先生获悉后气得两脚直跳。对他这个有身份的国会议员来说，简直太失体面了。尤其是有关儿子鼓吹无神论的指控，更使他恐惧不安：因为这将把他置于社会中异常难堪的境地。他气急败坏地写信给雪莱，对儿子进行严厉的训斥，并提出如下两点要求：第一，立即返回费尔德庄园，断绝与霍格先生的任何来往；第二，今后一切听从他指定的绅士的督导和管教。徜若拒不服从这两条要求，他将断绝对雪莱的一切帮助和保护。雪莱断然拒绝了父亲的要求；并且回答父亲说，今后凡是向他提出类似的要求，将永远受到同样的拒绝。
蒂莫西发现威胁没有奏效，就想用温情去打动儿子。他亲自赶往伦敦，将两个年轻人请到一个豪华的饭店用餐，期望能用美酒佳肴和温言软语说服儿子。但儿子毫无悔改之意，仍然拒绝跟随父亲回去。蒂莫西因此断绝了对儿子的经济支持。倒是霍格给蒂莫西留下了良好的印象。几天后，霍格同他自己的父亲达成谅解，到约克郡的某个律师事务所供职去了。
哈丽艾特
现在只剩下了雪莱孤零零的一个人留在伦敦。他身无分文，无所事事，生活极度拮据。姐姐伊丽莎白被家里严加看管，无法对他施以援手；表妹哈丽艾特已经嫁给了家乡的一位循规蹈矩的绅士，早将他忘在脑后。幸亏他还有两个妹妹在伦敦的女子学校读书，她们将自己的零用钱节省下来接济这位不幸的兄长，这才使他稍稍摆脱了窘迫的困境。
雪莱因此常常去女子学校。富有传奇色彩的男子总会引起女学生的强烈兴趣。光是因到处散发宣传反叛的小册子而拒不认错，被牛津大学开除的故事就够煽情的了；更何况他还是一个放着巨大财产而不去继承的落难公子呢。而且，他的容貌是那样风流倜傥，潇洒漂亮，足以令女子学校的少女们浮想翩翩。他的周围很快就有了一批认真忠实的听众。其中有一位美丽的少女神情最专注，她就是哈丽艾特·威斯特勃鲁克，后来成为雪莱的第一位夫人。
哈丽艾特那时刚满十六岁，出落得玲珑妩媚，娇艳动人。她家住伦敦，是雪莱两个妹妹的最要好的朋友。当蒂莫西通过校方阻止雪莱去女子学校时，她就主动承�