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对杰佛逊来说，宗教自由是一种自然权利。这种权利，不论现在还是将来，都是神圣不可侵犯的。宗教自由是自由中的自由，是一切自由的根本，那就是意志的自由、精神的自由、人的内在状态的自由。宗教自由的法律意义是双层的：第一层是，个人的宗教信仰不受政府的干扰和侵犯，每个人都有权信仰和崇拜自己的上帝；第二层是，政府不能使用公权力来扶植或打击某个宗教，任何宗教也不能侵入政府事务。用现代的术语讲，前者叫做宗教信仰自由，后者叫做政教分离。
特别有意思的是，在短短三节文字的最后一节中，杰佛逊对着子孙后代说了这样一段话：“虽然我们都很清楚地知道，我们这个议会，只是人民为了立法上的一般目的而选举成立的，我们没有权力限制以后议会的法令，因为它们具有和我们同样的权力，所以，如果我们此时声明这个法令永远不得推翻，这没有任何法律上的效力；但是我们还是有自由声明，同时必须声明，我们在这里所主张的权利，都是人类的天赋权利，如果以后通过任何法令，要把我们现在这个法令取消，或者把它的实施范围缩小，这样的法令，将是对天赋权利的侵犯。”
那是1781年夏天，美国还没有打赢战争，还保护不了杰佛逊。为逃避英国人的追捕，他躲在自己家的偏远种植园，给一名法国贵族提出的问题认真作答。他记下答案，集在一起，就是著名的《弗吉尼亚笔记》。杰佛逊一生写了无数的文章书信，这却是他惟一的一本书。
这是一本有关弗吉尼亚和美国的百科全书般的著作。杰佛逊使用他的读书笔记，分23个问题，叙述了大至山川河流，小至花草动物，从典章制度、人种宗教，到历史文化、共和宪政。只有杰佛逊这样的人才会写这样的书，既涉猎广泛，又有一定深度。在政治哲学领域，杰佛逊精彩地叙述了“自由政府”的概念，特别强调了宗教信仰的自由，教会和政府的分离，以及代议制政府优于专制政府的道理。这本书几乎是杰佛逊知识追求和智慧的象征。
妻子病重，在独立战争期间，他基本上留在自己家中。在妻子早逝之后，杰佛逊有了非常大的改变。他离开了人们以为他不舍离开的家，接受了出使法国的使命，一下子远去欧洲。此后，杰佛逊一直以他前所未有的热情，投身在政治和具体的公众事务之中。
杰佛逊对他能见到的世界怀有全方位的兴趣和探索，这是一种极为难能可贵的素质。他的这种品质在他出使欧洲、具有更辽阔和更丰富的文化视野之后，被推向了极致。他完全不顾自己的财务状况，广泛收集他有兴趣的东西。多年后在美国需要建造首都的时候，他在自己的收藏里翻一翻，就马上送来了成套、可供参考的欧洲各大首都市政规划和建筑图。
托马斯·杰佛逊可能自己也知道，在思想和文化气质上，他是前瞻的自由派，美国革命却是保守的革命，可能法国人更容易理解他。《弗吉尼亚笔记》1785年首先出版于巴黎，立即受到法国人的欢迎和好评。杰佛逊认为，这种好评是因为法国哲学家头脑更开放，更能接受诸如宗教自由和民主改革这样的概念，更赞同美国应该解放奴隶，废除奴隶制等观点。这些观点，在美国本土不一定像在法国那样受人欢迎。杰佛逊说，他只希望让母校的大学生都读到他的书，也希望一些能够理解他的人来读他的书，而并不指望他的著作在美国广为流传。由此可见，杰佛逊自己也知道，他在思想上走在美国其他人的前面，是和其他人有一段距离的。他的观念预言了美国走向民主的未来。
杰佛逊是启蒙时代那种尊重思想、崇尚探索自然和社会的人。他们把学问、探索、思想等活动看得很神圣，最忌讳的就是预定的框框，特别是由政府权力来预定框框，认为这是对人类思想的一种冒犯。共和体制相比帝制之所以优越，首先就在于帝制是必然要给民众的思想套上框框的，是要规范民众思想言论的，而共和体制的本意就是不给民众套思想框框，是尊重民众知的权利和反对被愚弄的权利。
杰佛逊认为，人类的尊严来自于思想的自由。正是出于这样的原则，杰佛逊在立国先贤中是最明确地反对宗教极端主义的，因为任何宗教一走极端，必然规范信徒的思想，妨碍探索和思想的自由。杰佛逊和富兰克林、华盛顿等开明思想家一样，他们都生活在普遍信奉基督教的社会，从小接受了基督教信仰，但是在宗教信仰上不偏执、不狭窄。他们相信人有怀疑、探索的权利，宗教不应该妨碍这种权利。他们相信神的存在，但是不拘泥于《圣经》的教义。在宗教上，他们更接近自然神论。这种宗教观使得他们同时能够吸收启蒙时代的知识和思想，使自己的宗教观和探索自然、独立思想的原则相统一。在这方面，杰佛逊是一个十分突出的人。他曾经想对《圣经》做一番辨伪存真的工作：用剪刀加浆糊，把一整本《圣经》拆开，剪去他认为经不起推敲的以讹传讹的东西，留下他认为可信的东西。这样一番修剪，《圣经》只剩下了1/10的篇幅。这就是后来所说的“杰佛逊版圣经”。在那个年代，能够对《圣经》动剪子，这本身是非常特别的，没有很强的对理性的信念，根本就不敢那样做。这同样也说明，杰佛逊不是所谓无神论者，而恰恰相反，他是有宗教信仰的。他对原则之正当性的信心，不是来自无神论式的纯理性推论，而是来自信仰。在他脑子里，信仰和思想是一致的。
1789年费城制宪会议一结束，这个会议上三位最重要的人物立即分别把美国宪法的拷贝送达巴黎的杰佛逊。华盛顿将军送去一份，“宪法之父”詹姆斯·麦迪逊送去一份，本杰明·富兰克林送去一份。可见杰佛逊在当时政治家心目中的地位有多重，可见大家都想知道杰佛逊是什么看法。
杰佛逊对宪法有两点不满。
第一点是，宪法缺少一份权利法案，即有关个人基本权利的保障。在他参与制定的弗吉尼亚宪法、其他各州的宪法，都有类似的法案。杰佛逊认为，一份宪法固然是关于政府的组织功能，是人民把权力转让给政府的授权书，但是，它应该包括限权的条款，明确指出什么权利是人民的，不能转变为政府的权力。这些权利就是个人的自然权利，包括宗教信仰的自由、新闻自由、人身保护令状、由陪审团审判的权利等等。他说，权利法案就是人民有权和地球上一切政府相抗衡，这种权利是任何政府都不能侵犯的。
第二点是，宪法没有设计出政府官员轮换的规定。他认为宪法规定的立法和行政官员的任期太长，应该限制连任的任期。这是为了防止官员在权力位子上待长了，想方设法霸住权力不放。杰佛逊认为，应该一开始就预防这种情况。政府应该是铁打的营盘流水的兵，官员要不断变动轮流，这是防止腐败的重要措施。
法国大革命开始之后，作为美国政府派往法国的外交使节，杰佛逊按照惯例不能涉入法国的内部变故，但是在思想上他却不可能置身于外。他和以拉法耶特为首的改革派来往密切。而从美国独立战争返回法国的拉法耶特，也理所当然地把杰佛逊看做是最可信赖的参谋。面对当时法国动荡的局势，杰佛逊以他对自由政府的信念，认为法国应该改革，应该建立宪政自由的政府。
另一方面，杰佛逊毕竟是美国人，相比大革命时期冲动而愤怒的法国人，他是更务实更冷静的。他认为，法国的改革是有限度的。他为拉法耶特筹划的改革计划，是保留国王的宪政制度。他认为，由于法国没有美国那样广袤而尚待开发的土地，法国没法像美国一样，为每一个人都创造在自己土地上创业的机会，不可能像当时的美国那样有较好的消弭贫富差异的土地条件，能实现机会平等，所以，法国的前景不如美国。可是，正在发动起来的法国大革命中的人们，与杰佛逊的想法恰恰相反。
在1789年，杰佛逊帮助拉法耶特起草了法国《权利宣言》的一个文本，其中几乎是全盘写进了杰佛逊关于个人基本权利的原则。在1789年夏天，法国通过《权利宣言》以前，拉法耶特还把宣言文本送给杰佛逊，请他再提供修改意见。这份用铅笔修改过的法国《权利宣言》，和杰佛逊抄录的最后通过的宣言，后来都带回了美国。杰佛逊把它们交给主持美国众议院的麦迪逊，建议美国尽快通过一份权利法案，在制定时可以参考法国的《权利宣言》。
在杰佛逊用铅笔修改过的文本上，有些词用铅笔画了括号。这些词是杰佛逊认为应该斟酌修改的。其中，在公民基本权利中，“财产权”就给括号括了起来。后来的研究者认为，这是杰佛逊思想中，用“追求幸福的权利”来代替“财产权”的又一个证据。
事实上，杰佛逊在《独立宣言》中的“生命，自由和追求幸福的权利”的说法，和约翰·洛克生命权、自由权和财产权的说法十分接近。在洛克的概念里，这三种权利就是欧洲自由市民的权利，它们浑然一体，不可分割。财产权也包括自由地运用自己的身体和能力，自由地工作，自由地享受工作的成果：挣得财富，享受财富。应该说，在洛克的财产权里，含有工作权的意思，也就已经接近了“追求幸福的权利”。但是，托马斯·杰佛逊更倾向于用后者，认为“财产权”这个词本身，是民事契约中用到的词，也就是说，可以看做一种民事权利。而正如托马斯·潘恩在巴黎的杰佛逊住处与他通宵讨论自然权利问题以后，写下的四页备忘录中说的，自然权利和民事权利有明确分野。杰佛逊显然也同意这种看法。
华盛顿总统内阁里，主要的不和，发生在国务卿杰佛逊和财政部长汉密尔顿之间。汉密尔顿是所有人中最主张集中政府权力的人，他不信任普通民众，不相信民主能搞好。他希望有一个行政主导的政府，政府就是统治者，政府的功能就是统治。政府和民众的关系就是统治者和被统治者的关系，理想的目标是建立较为和谐的统治和被统治的关系，而不是削弱或模糊这种关系。所以，汉密尔顿在致力于国家财政和经济制度建设的同时，写文章表达他的主张，一再使用的就是“政府”这个词。
杰佛逊却认为，理想的状态是宪法所设计的分权制衡的政府，是用权力制约权力，避免权力膨胀独大以后侵犯民众。所以他看到口口声声“政府”如何如何就很不满意。在他的影响下，在众议院里，詹姆斯·麦迪逊也取杰佛逊的态度。宪法通过以前，麦迪逊曾经和汉密尔顿合作发表《联邦党人文献》，切磋和宣扬共和主义的政治观。现在，麦迪逊和杰佛逊一起，针对汉密尔顿的观点，提出反对。麦迪逊曾发表文章，批评在讨论国家大事时滥用“政府”这个词。他写道：在一个共和政府里，把行政长官称之为政府，是不是合适？显然是不合适的。他说，这是外国政府，比如英国君主政府的说法。�