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当时宰相源乾耀执政，与姜皎联姻。李林甫趁机巴结源乾曜的儿子源絮，通过源絮走后门，代求司门郎中一职。源乾耀却不大看得起李林甫，认为：“郎中之职需才德俱佳者为之，哥奴一无赖尔，岂能担当此任？”
李林甫谋官一事大受挫折，不仅是因为源乾耀为人清廉正直，还与当时的体制和历史背景大有关系。当时政治清明，玄宗十分注意整顿吏治，裁减了许多冗官，改变了滥封爵位的恶习。对官员的任用看重才识，在开元二年（714年）还规定，选择京官中有才识的，到地方任都督、刺史；在地方任职的都督、刺史如有政绩，则调到京城任京官。改变了历朝历代重京官，轻外任的恶习。玄宗还在殿廷之上亲自对新任命的县令进行考试，对其中不合格的45人当堂罢免，并把主持选官的两个官员予以贬职。在这样的风气下，李林甫遭受挫折就并非偶然了。他只能暗中蛰伏，静待时日。
李林甫受此打击，并没有停止他的钻营。几年之后，被提拔为国子司业，官品从四品下，为国学中的行政事务官。开元十四年（726年），在御史中丞宇文融的提携之下，官至刑部侍郎，有了生杀大权。接着升迁至吏部侍郎。吏部侍郎官品为正四品上，专门掌管官吏的任免，很有实权。
史载李林甫给人的印象是平易近人，和颜悦色，但却“阴中伤之，不露辞色”。时人认为他精通权术，已经玩到了登峰造极的地步，不仅一般人为之心惊，即便老奸巨猾者也望而生畏。尤其是他在外表上装得对人极为友善，暗中却加以中伤竟然一点也不露声色，世人谓其“口有蜜，腹有剑”。这就是“口蜜腹剑”成语的来历。
李林甫钻进吏部后，玄宗皇帝的哥哥宁王李宪曾私下求见李林甫，拿出10个人名单，要他优先考虑选补这些人入官。李林甫不问优劣，一口答应下来，只对宁王提出一条要求：“愿绌一人以示公平。”发榜之日，李林甫特意选出一人，张榜宣布：此人作风不正，托王讲情，留待下次冬选。这样一来，李林甫不但赢得了“公正”的美誉，而且趁势巴结了宁王李宪。可谓是一箭双雕。像这样的事情还有许多。
当时武惠妃宠倾后宫，企图立自己的儿子寿王为太子。李林甫探知内情，通过宦官向武惠妃表露：“愿护寿王为万岁计。”（《新唐书·卷二百二十三·李林甫传》）两位野心勃勃者走到了一起，李林甫也很好地把握了历史的契机。之后，武惠妃常在玄宗面前赞扬李林甫，玄宗由此对李林甫印象很深，为他以后当上宰相打下了基础。
开元二十一年（733年），宰相裴光庭死。李林甫立即通过裴光庭的夫人出面，谋求相位。裴夫人是武三思的女儿，武三思曾经对高力士有恩。野史记载说裴夫人与李林甫有染，裴夫人在高力士面前为李林甫苦苦哀求。高力士当时权倾朝野，对旧主人不好一口拒绝。不过，高力士为人谨慎，选相又是大事，他不敢轻易向玄宗提起，只是暗中等待机会。不久，玄宗决定任用韩休为相。高力士立即把消息告诉了裴夫人。李林甫知道后，马上向玄宗上奏，推荐韩休为相。
韩休当上宰相后，听说是李林甫举荐他，异常感激，于是向玄宗推荐：“吏部侍郎李林甫为宗室之后，才德兼备，且有宰相之才！”武惠妃经常在玄宗那里吹耳边风，玄宗对李林甫印象很好，现在又有新宰相推荐，于是任命李林甫为黄门侍郎，随后便升为礼部尚书、同中书门下三品，再进兵部尚书。历史就这样开了一个不大不小的玩笑，李林甫空手套白狼，竟然真的入阁拜相了。梦想实现得如此轻易，这让李林甫又瞄上了宰相中位置最高的首辅之位。
当时的宰相还有张九龄和裴耀卿。张九龄知道玄宗预备任命李林甫为相时，直谏劝阻说：“陛下今日若以李林甫为相，他日恐怕国无宁日了！”此时玄宗在位已久，沉迷于武惠妃的温柔乡，不免怠于政事。然而，每当商议政事时，张九龄和裴耀卿两位宰相事无巨细，都要与玄宗据理力争。这让玄宗相当不快，不过也不好表露什么，但对待张九龄和裴耀卿的建议就不那么听得进去了，依旧坚持任命了李林甫。天子对待肱股重臣微妙的情绪变化被李林甫捕捉到了，他一面巧伺上意，一面开始寻找机会排挤张、裴二相。
每次上朝时，张九龄，裴耀卿两位宰相对李林甫稍稍谦让，李林甫则居于中间，眉宇之间露出得意之色。时人看到这种场面，惊呼“一雕挟两兔”，认为他们二人终究要遭李林甫的陷害。
朔方节度使牛仙客治军很有政绩。玄宗知晓后，欲以牛仙客为尚书，还准备给其封户。张九龄听说此事之后，与李林甫商议道：“封赏乃国之大事，只能给予名臣大功者。牛仙客，只是一边将，不过工作做得好些，就能马上封赏吗？愿与李大人在朝廷争之！”李林甫一口答应下来。次日上朝，张九龄据理力争。李林甫却面无表情，一言不发。张九龄的固执激怒了玄宗，20多年的承平天下，天子已经听不进任何逆耳的话语。大怒之下，玄宗罢朝而去。而李林甫却趁机上奏说：“仙客有宰相之才，尚书之职乃大才小用，有什么不可以的？九龄乃一文吏，过于囿于古义，有失大体；再者，天下者，陛下的天下，陛下用一官吏，有何不可？”玄宗见有大臣支持自己，大喜，就加封牛仙客为陇西县公。并且夸赞李林甫为相而不专权。从此，玄宗便有意与张九龄疏远了。
李林甫曾引荐萧旻为户部侍郎。萧旻不学无术，有一次在与中书侍郎严挺之“同行庆吊”时，当众错读一字。严挺之深感遗憾，就对张九龄发了几句牢骚。张九龄凡事认真，便以不学无术弹劾萧旻，贬为歧州刺史。李林甫由此怨恨严挺之，刚好有件事主动撞上门来。
严挺之曾经休妻，前妻后来改嫁给蔚州刺史王元琰。王元琰因贪赃下狱。前妻无奈之下，只好求严挺之相救。大概出于补偿的心理，严挺之立即全力设法营救王元琰。李林甫使人奏告玄宗，说严挺之私袒王元琰，应该连坐。张九龄为严挺之辩解，认为其中不应会有私情存在。玄宗却道：“卿不知，虽离之，亦却有私。”皇帝这样说了，张九龄不便再求情，只好请裴耀卿代救严挺之。李林甫却乘机上言：“耀卿、九龄都是朋党。”玄宗早已经有疏薄张九龄之意，乐得有个借口，于是借此案将张、裴两人罢相，贬严挺之为洛州刺史。
【天宝元年（742年），玄宗重新想到了严挺之的才干，便问李林甫查询：“严挺之现在何处？此人应该重用。”李林甫立即召严挺之的弟弟严损之到府“叙故”，貌作亲密状，说：“皇上很惦念尊兄的近况，现在应作一计策，以求晋京觐见，必有重任。”并出了一主意，让严损之替兄长写一状纸，“奏称风疾，求还京师就医”。严损之很感激地照办了。李林甫拿着状纸，告诉玄宗说：“严挺之年事已高，近来又得了风疾，陛下可以给他个闲职，以便就医。”玄宗嗟叹良久，只好授严挺之以员外詹事，命去东都洛阳养病。】
罢朝之后，李林甫目送远去的二位老相，得意万分，阴阳怪气地问：“左右丞相何在？”一旁的诸位大臣听见，无不心寒，且胆颤心惊。李林甫旋即升为中书令，终于成为群臣之首。
不久，李林甫协助武惠妃构陷太子李瑛。玄宗尚迟疑到底要如何处置太子，便召来宰相李林甫商议。李林甫只是轻描淡写地说：“此乃陛下家事，臣等不宜介入。”李林甫做作的话，反而促使玄宗作出了决定。不久，便将太子瑛、鄂王瑶、光王琚废为庶人并赐死。天下人为之痛心，号之为“三庶人”。然而，出人意料的是，武惠妃因数见三庶人的冤魂作祟，忧怖成疾，于当年死去。武惠妃的死，使得李林甫在废太子李瑛事件上所立的大功顷刻化为乌有。为了自己的利益，他加紧促使玄宗立武惠妃之子寿王为太子。玄宗却因为太子冤死而迟疑不决，寝食难安。高力士察知其难，进言说：“立嫡以长，谁敢言者！”终于促使玄宗下定决心立三子忠王李玙（后改名为李亨）为太子。李林甫错失一着，但并未就此罢休，之后发生了多起构陷太子李亨的事件，将会在后面的篇章中论述。
再讲几个关于李林甫的有趣故事。
李林甫有6个女儿，他在客厅的墙壁上开了一个横窗。每当有贵族子弟到他家来，他就让6个女儿在窗内窥视，自由选婿。这既表现出一个封建家长的大度与宽容，也是与大唐盛世自由奔放的风气一脉相通。
李林甫的表亲中有人得了儿子。幼儿初生，照例要表示庆贺。《诗经·小雅》“斯干”有“乃生男子，载寝之床，载衣之裳，载弄之璋”；“乃生女子，载寝之地，载衣之裼，载弄之瓦”的描写，所以后世就将生男称为“弄璋之喜”，生女称“弄瓦之喜”。李林甫粗鄙无文，在信中称“知有弄獐之庆”。堂堂宰相，以“璋”为“獐”，一时传为笑谈。
李林甫在家中设有一个专用厅堂，形如弯月，号称“月堂”。每当要排斥陷害某位大臣时，李林甫就住进“月堂”，绞尽脑汁地思考，任何人不得打扰，如果他欣喜若狂地从堂内出来，则肯定是有个政敌将要“家碎矣”。李林甫出于打击异己的需要，还蓄意培植一批酷吏为亲信。他举用了曾被玄宗批评为“是一不良人，朕不用也”的吉温和“为吏深刻”的罗希姡ё魑母埂＜隆⒙尴＇两人审理狱案，完全按照李林甫的意旨进行，制造了许多冤案。凡是落入吉、罗两人之手的李林甫政敌，没有一个能逃脱厄运，所以时人称之为“罗钳吉网”。
李林甫为人奸险，但却藏而不露。若与之初次接触，还觉得可敬可亲，天长日久，便会发觉他深不可测。李林甫每次上奏时，必先贿赂宦官和后宫嫔妃，连皇宫的伙夫、宫女也委以重金，作为耳目。如此，玄宗的一动一静，李林甫便了如指掌。为了自己能够无所顾忌地行奸作佞，李林甫采取指施，竭力做到“杜绝言路，掩蔽聪明，以成其奸”。他曾经召集朝廷所有的谏官，明目张胆地讽喻谏臣缄口。补阙杜琎偏不理睬，坚持上书言政。李林甫为了杀一儆百，当即将其贬为下令。自此，“谏官皆持禄养资，无敢正言者”。
李林甫还“善养君欲”。玄宗自武惠妃死后，霸占了儿媳寿王妃杨玉环。李林甫身为首辅，却缄口无言，任其所为。当玄宗信奉道教以求长生之术时，李林甫又“舍宅为观以祝圣寿”，讨取皇帝的欢心。为了保证玄宗的奢靡消耗，李林甫甚至不惜改变经济法令，以增加赋税的措施来聚财。此时，玄宗皇帝年事已高，怠于国事，将政务全部交托给李林甫。李林甫长期的为所欲为，倒行逆施并没有招致政敌们有力的反击，相反他却能把持权柄直至终老相位，这与他“柔佞多狡数”、善“迎合上意”的政治权�